Bento był selekcjonerem reprezentacji Portugalii od września 2010 roku. Na Euro 2012 dotarł ze swoim zespołem do półfinału, ale podczas MŚ 2014 Portugalczycy nie wyszli z grupy.
[ad=rectangle]
Mimo to 45-latek pozostał na stanowisku, ale poprowadził Portugalię jeszcze tylko raz - w 1. kolejce el. Euro 2016 Seleccao uległa 0:1 Albanii, co przelało czarę goryczy. Nie jest dla Portugalczyków usprawiedliwieniem fakt, że w spotkaniu tym nie mógł wystąpić Cristiano Ronaldo.
Bento prowadził reprezentację Portugalii w sumie w 44 meczach - 24 z nich wygrał, 11 zremisował, a 9 przegrał.
Co ciekawe, gola, który spowodował zwolnienie Bento, zdobył grający w minionym sezonie w Jagiellonii Białystok Bekim Balaj.